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我院白华课题组在EES发表高水平论文
发布时间: 2017-11-15
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近日,我院白华副教授团队系统研究了聚苯胺/还原氧化石墨烯(PANI/RGO)复合电极材料在超级电容器中的工作机理,首次揭示了PANI电化学降解对储能的贡献,阐明了此类复合材料高比电容的原因。相关成果以Degradation-induced capacitance: a new insight into the superior capacitive performance of polyaniline/graphene composites为题发表在能源及材料学科顶级期刊Energy & Environmental Science上(2016年影响因子为29.518)。论文第一作者为我院2015级硕士研究生张勤娥,白华副教授为通讯作者。

1 PANI/RGO电化学测试过程中苯胺寡聚物生成示意图(≥0.8V vs. SCE 

  

2 PANI降解以及降解产物的电化学氧化还原反应方程式

PANI/RGO复合电极材料由于其高比电容量和优异的倍率性能,在超级电容器上得到了广泛的应用。但是,人们对此类材料中PANIRGO所扮演的角色还不清楚。通常认为,在复合材料中RGO可以引入有利的微观结构,提高电极的导电性,并为PANI的氧化还原中体积变化提供的缓冲空间,从而提高材料的倍率性能,减少等效串联电阻,延长电极的循环寿命。然而,令人费解的是,在大量的文献报道中,PANI(理论电容量740 F/g)与RGO(实测电容量220 F/g)复合后得到的材料的电容量可以远远超出计算出的理论比电容,通常可达800 F/g以上。研究者们通常把这种超高电容性能简单归因于高电容的PANIRGO材料之间的协同效应,这反应出人们并没有真正的理解PANI/RGO电极材料的电化学工作机理。

白华课题组系统的研究了PANIPANI/RGO复合材料在电化学测试过程中( 0.8V vs. SCE)电化学性质和光谱的变化,证实了PANI在测试过程中降解产生了以羟基或氨基封端的苯胺寡聚物(HAOANIs)。通过计算,发现这些寡聚物的理论比电容可达1000 F/g以上。但是由于其低导电率很低,所以PANI降解会带来很大的压降,导致材料的电容无法发挥。然而,在复合材料中,RGO的高电导率提高了复合材料的导电性,使得HAOANIs发挥出其高比电容的优势。实质上,PANI/RGO复合电极在电化学测试过程中转化PANI/HAOANIs/RGO复合电极,从而体现出很高的比容量。同时,该课题组设计了一种活化方法,得到有高比电容和循环稳定性的PANI/HAOANIs/RGO复合电极,其1.05 A/g的电流密度下电容量高达772 F/g,循环10000次后仍有91.7%的电容保持率,远超文献中报道的其他同类材料的性能。这项工作一定程度上改变了人们对聚苯胺降解的认识,对设计其他基于PANI的复合电极材料有着重要的指导意义。

论文链接:http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2017/ee/c7ee02018j#!divAbstract

  

  

 

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