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王鸣生教授课题组在《ACS Nano》、《Nano Energy》上发表高水平论文
发布时间: 2017-12-14
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近日,我院王鸣生教授课题组利用原位电镜In-Situ TEM/SEM)技术在原子/纳米尺度下系统研究了碳基电极材料与多种金属在外场作用下界面反应动力学过程,发现了一系列新颖的金属的“碳饥渴”及碳的“金属饥渴”行为。相关成果连续发表在国际纳米、能源科技顶级期刊《ACS Nano》(IF=13.94)和《Nano Energy》(IF=12.34)上。

  

石墨烯由于其出众的性能以及构建未来碳基器件的巨大潜力一直以来备受关注。其中,石墨烯/金属界面扮演着极其重要的角色。比如,其接触界面的电子/机械耦合、化学稳定性不仅直接影响单个石墨烯器件的性能,也很大程度上决定了石墨烯合成中的生长动力学过程。为此,王鸣生教授团队在原位TEM下研究了不同金属与石墨烯在电场与焦耳热作用下的界面反应行为。研究表明,较重元素的金属在焦耳热作用下可以表现出不同程度的“碳饥渴”。石墨烯中的碳原子可以被钨纳米电极连续“吸食”进体内,形成碳化钨;过饱和后,被吸食的碳再以(弯曲)石墨的形式析出。基于以上观察,提出了周期性横向扩张/纵向增厚的石墨烯边沿生长模型。对于过渡金属镍,与以上反应有所不同,镍纳米电极只能从石墨烯边缘“咬食”,且食量有限,不形成金属碳化物;过饱和后以石墨形式析出。贵金属电极,如金,则几乎完全不与石墨烯反应,显示出最低的“碳饥渴”度。这些新现象对于理解sp2碳生长机理和设计高效稳定的金属/碳电极接触具有重要的科学意义。以上结果以“Graphene Ingestion and Regrowth on “Carbon-Starved” Metal Electrodes”为题发表在《ACS Nano》(2017, 11, 10575-10582)上。王鸣生教授为本文第一兼通讯作者,第二作者是课题组博士研究生程勇。合作单位还包括日本、澳大利亚和印度等科研机构。

  

论文链接:http://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.7b06078  

  

对于轻金属,如锂、钠等,其与碳电极的反应过程则正好相反:碳电极在电场作用下显示出了不同程度的“金属饥渴”。以钠为例,钠金属是钠电池系统中理论上性能最优的负极材料。近年来,随着负极集流体结构设计的不断改进和发展,钠金属负极中存在的枝晶生长和体积变化较大等问题得到一定程度的抑制,钠金属负极也因此重新引起关注。然而,钠金属在集流体上成核、生长和溶解的过程细节人们知之甚少,而这些信息对于钠金属负极的高效运作至关重要。王鸣生教授课题组则首次在纳米尺度上实时观察了钠金属在集流体上的电化学沉积和溶出行为。研究表明,钠金属以纳米/微米颗粒的形式分布在碳纤维及其网络上,其成核点和碳纤维表面的缺陷结构有较明显的关联性。更重要的是,由于无定型碳纤维本身作为有效的钠离子传输通道,钠金属的沉积和溶出可以发生在远离固态电解质的碳纤维网络深处,使得钠金属沉积更加均匀且高度可逆,从而有效避免钠枝晶生长。此外,通过一个巧妙设计,在单根碳纤维的轴向实现其石墨化的连续变化,直接比较了不同区域的嵌钠能力(即“钠饥渴”度)即验证了石墨化程度越高,其内部储钠能力越低;并提出了外部存贮(沉积)辅以内部存储(嵌入)整体上提升钠金属/碳纤维负极的容量的设想。这些发现对于发展高效的全固态钠金属电池系统具有重要的指导意义。这部分结果以“In-situ electron microscopy observation of electrochemical sodium plating and stripping dynamics on carbon nanofiber current collectors”为题发表在《Nano Energy》(2017, 42, 122-128)上。课题组硕士研究生李旭科和博士研究生赵龙泽分别为该文并列第一作者,王鸣生教授为通讯作者。

  

论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285517306547

  

  

 

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